不同环流形势下京津冀臭氧区域输送特征
doi: 10.13878/j.cnki.dqkxxb.20231224001
洪文洁1 ， 茅宇豪1,2 ， 廖宏1,2 ， 尚永杰1
1. 南京信息工程大学 环境科学与工程学院/江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与装备技术协同创新中心,江苏 南京 210044
2. 南京信息工程大学 气象灾害教育部重点实验室/气象灾害预报与评估协同创新中心/气候与环境变化国际联合研究实验室,江苏 南京 210044
基金项目: 国家自然科学基金重大项目(42293320) ； 江苏省自然科学基金项目(BK20220031)
Characteristics of regional ozone transport under distinct synoptic circulation patterns in the Beijing-Tianjin-Hebei region
HONG Wenjie1 ， MAO Yuhao1,2 ， LIAO Hong1,2 ， SHANG Yongjie1
1. School of Environmental Science and Engineering/Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China
2. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education (KLME)/Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters (CIC-FEMD)/International Joint Research Laboratory on Climate and Environment Change (ILCEC), Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044 , China
摘要
基于T-PCA主成分分析法,分析了2014—2020年4—9月北京地区O3重污染(O3日质量浓度最大8 h滑动平均值大于160 μg·m-3)所对应的大尺度环流特征。结合混合单粒子拉格朗日综合轨迹(hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory,HYSPLIT)后向轨迹模式解析不同大尺度环流特征下2014—2017年和2018—2020年两个时段北京地区O3区域输送特征和潜在源区的变化。结果显示,北京O3重污染期间,主要的大尺度环流形势类型为均压场型和低压控制型。短距离轨迹对北京地区O3污染的贡献较大,2014—2017年北京地区O3重污染主要潜在源区为京津冀、山东、山西和内蒙古部分地区,而2018—2020年的主要潜在源区为京津冀、山东、江苏部分地区。可见,相比前一时段,在2018—2020年,重污染来自西北方向的中长距离轨迹占比显著减少,来自偏南方向的短距离轨迹占比增多。因此,除控制本地排放外,有针对性的区域协同控制策略至关重要。鉴于来自南方的短距离轨迹贡献增加,江苏和安徽部分地区排放上升,应考虑在京津冀南部、山东和江苏加强控制措施。
Abstract

According to observation data from the Ministry of Ecology and Environment,the Beijing-Tianjin-Hebei region (BTH) has been one of the main areas of ozone (O3) pollution in China since the implementation of the “Action Plan for Air Pollution Prevention and Control” in 2013.This study analyzed the large-scale circulation characteristics corresponding to O3 heavy pollution (O3 maximum daily 8-h average (MDA8)＞160 μg·m-3) in the Beijing area from April to September during 2014—2020 based on the T-PCA (Time-dependent Principal Component Analysis) method.Combined with the HYSPLIT backward trajectory model,it interpreted the changes in the regional transport characteristics and potential source areas of O3 in the Beijing area during two periods (2014—2017 and 2018—2020) under different large-scale circulation characteristics.The results show that during the period of heavy O3 pollution in Beijing,the main large-scale circulation patterns are uniform pressure field type and low-pressure control type.

The main potential source areas for O3 heavy pollution in Beijing from 2014 to 2017 were some parts of Beijing-Tianjin-Hebei,Shandong,Shanxi,and Nei Mongol.The days with heavy O3 pollution in Beijing from 2014 to 2017 were greatly affected by short-distance tracks.Under the equal pressure field behind the high pressure (types 1 and 4),the potential source areas of heavy O3 pollution in Beijing are mainly located in the southern part of Beijing-Tianjin-Hebei and parts of Shanxi,Shandong,and Nei Mongol;when the Beijing-Tianjin-Hebei region is controlled by low pressure (types 2 and 3),the potential source areas are mainly located in the southern part of Beijing-Tianjin-Hebei and parts of Shandong.Compared with types 2 and 3,which is more strongly influenced by the summer monsoon,shows that parts of Nei Mongol can contribute over 160 μg·m-3 to Beijing's ozone levels.When Beijing is in an equal pressure field controlled by low pressure (type 5),the potential source area is smaller,mainly in the southern part of Beijing-Tianjin-Hebei.

From 2018 to 2020,the main potential source areas for O3 heavy pollution in Beijing were some parts of Beijing-Tianjin-Hebei,Shandong,and Jiangsu.The contribution of short-distance trajectories to O3 pollution in the BTH region became more significant,with the proportion of medium-to-long-distance trajectories from the northwest direction decreasing significantly and that of short-distance trajectories from the south increasing.This shift coincides with the change in potential source areas and emission trends,indicating a transformation in the dominant pollution transport pathways.Compared to 2014—2017,the monthly average emissions of anthropogenic NO,CO,and NMVOCs in 2018—2020 showed a downward trend in the Beijing-Tianjin-Hebei and Shandong regions,as well as in the central and western parts of Nei Mongol.However,anthropogenic emissions increased in the northern regions of Jiangsu and Anhui,and the monthly average emissions of anthropogenic NO and NMVOCs in the central and western parts of Nei Mongol decreased more than in the Beijing-Tianjin-Hebei and Shandong regions.Therefore,while controlling local emissions,it is also necessary to carry out different regional coordinated control in the surrounding areas of BTH,especially the southern part of the Beijing-Tianjin-Hebei region,Shandong and Jiangsu regions.This study can provide a certain theoretical basis for the regional collaborative control of O3 in the Beijing-Tianjin-Hebei region.

京津冀地区经济快速增长的同时，大气污染问题日益严重，已成为我国大气污染防治的重点区域（殷永泉等，2004; 刘彩霞等，2008）。2012年，我国进行了大规模的O3监测结果显示，很多城市都出现了O3重污染现象，京津冀地区O3污染尤其严重。全国范围内的大规模O3监测结果显示，我国很多城市O3浓度远高于《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）的浓度限值，出现O3重污染现象（Monks et al.，2009; Liu et al.，2018; Shu et al.，2020; 王莼璐等，2021; 周德荣等，2023）。其中，京津冀地区的O3污染尤为严重（Li et al.，2020; 余益军等，2020）。生态环境部的观测数据显示，2014—2017年京津冀地区大气污染得到明显改善，但是O3污染加剧。O3日质量浓度最大8 h平均（用MDA8 O3表示）第90百分位质量浓度从2014年的162 μg·m-3升高到2018年的199 μg·m-3，此后4 a的O3质量浓度的平均值有所下降，但仍超过了国家二级标准（160 μg·m-3）; 以O3为首要污染物的天数占污染总天数的比例从2014年的7.6%急剧增长到2017年的41%，且连续几年也一直保持在40%以上。针对京津冀地区O3污染严重的现状，阐明不同大尺度环流形势下O3重污染的区域输送差异，以及对比近年来重污染潜在源区的变化，可为京津冀O3问题的治理提供具有针对性的污染控制措施。
在太阳辐射下，氮氧化物（NOx）和挥发性有机化合物（volatile organic compounds，VOCs）发生光化学氧化反应形成O3（李磊等，2017; 郝伟华等，2018; Chen et al.，2019; Li J D et al.，2019）。O3污染事件的发生不仅与本地源排放有关，还受到区域输送的影响（杨东贞等，2005; Ge et al.，2012; Gong et al.，2020）。后向轨迹模式是研究区域大气污染传输问题的常见方法（王茜，2013; 刘端阳等，2014; 朱书慧等，2016; 黄乾和王海波，2019; 郭梦瑶等，2024），可用于分析所研究地区上空气团的传输轨迹。结合轨迹聚类分析法，以组内各轨迹之间差异极小而组间差异极大的分类原则（Dorling et al.，1992）对污染物输送路径进行统计，从而估计大气污染物的潜在源区。Shu et al.（2020）运用HYSPLIT后向轨迹模式（hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory model）计算南京上空100 m高处O3的3 d后向轨迹，从而确定了气团的源区域和运输路径。Wang et al.（2006）通过后向轨迹模式研究发现北京城市地区的污染羽流导致了北京北部山区的高浓度O3污染事件。Gong et al.（2020）基于后向轨迹模型的分析表明，华北地区2014—2018年间持续5 d以上的O3污染事件中，53%的轨迹来自或穿过华东地区。
气象条件对于O3污染的产生有着显著的影响。大尺度环流形势和局地的气象条件会显著影响O3浓度，如高空急流、台风等天气系统附近容易发生高空O3的下沉和积聚（严仁嫦等，2018; Ni et al.，2019; Zhan et al.，2020）。此外，较小的风速和有利风向会影响O3的传输及消散（钱悦等，2021）。京津冀地区对流层中高层盛行西北风、低层盛行弱南风所引起的暖平流，有利于形成高温低湿且强辐射的气象条件，导致O3重污染事件的发生。天气分型方法目前广泛用于研究多尺度大气环流与空气污染之间的关系，包括主观分型、客观分型和主客观混合3种类型（Huth et al.，2008; Han et al.，2018）。T-PCA主成分分析方法（T-mode principal component analysis）由于较少依赖预先设置的参数（常炉予等，2019），在研究环流形势对污染的影响方面应用广泛（Huth et al.，2008; Miao et al.，2017; 常炉予等，2019; Li K et al.，2019; Ning et al.，2019）。此外，该方法根据位势高度的相似度和最大方差对气象数据进行分类，不依赖主观经验，通过奇异值分解计算输入数据集的特征向量，从而找到数类共性的典型模式。不同大气环流形势会出现不同的O3水平扩散和传输方式（姜华和常宏咪，2021）。史文彬等（2022）基于T-PCA方法探究大尺度环流对成都市O3污染的影响，得出不同环流型下成都市O3来源的特点，东北高压下成都平原内部污染受传输影响较大，高压底部下成都市O3污染主要来自本地的排放。
研究表明O3污染常对应几类典型的大尺度环流形势，但缺乏较长时间的、京津冀地区O3不同污染等级对应的大尺度环流形势及其污染来源和区域输送的系统分析。本研究利用生态环境部对北京地区环境O3的监测数据，分析了2014—2020年北京地区O3污染的变化特征。基于T-PCA主成分分析法，确定不同O3污染等级对应的大尺度环流特征，并结合HYSPLIT后向轨迹模式解析不同大尺度环流特征下北京地区O3污染的来源，为该区域近地面O3污染精准防治提供科学依据。
1 数据和方法
1.1 观测数据
O3逐小时观测数据来源于中国生态环境部2013年建立起的国家环境空气质量监测网（http://www.cnemc.cn/zzjj/jcwl/dqjcwl/201711/t20171108_645109.shtml）。本研究中，选择了北京地区12个监测站点评估2014—2020年O3污染情况。根据《环境空气质量标准》（GB 3095-2012），O3日浓度的度量为MDA8，即每日连续8 h滑动平均质量浓度最大值; MDA8 O3二级质量浓度限值为160 μg·m-3，因此本研究中将北京12个站点MDA8 O3的区域平均值超出160 μg·m-3的日子定义为O3重污染天。根据《中华人民共和国国家环境保护标准》（HJ663-2013）对数据有效性的规定，处理了2014—2020年的4—9月观测数据，删除了不符合规定的无效数据，筛选得出研究时间段内O3重污染数据的样本量为461 d，其中2014—2017年4—9月重污染天数为295 d，2018—2020年重污染天数为166 d。
1.2 环流形势分型
基于Li J D et al.（2019）对环流形势分型的T-PCA主成分分析方法，本研究分别挑选出2014—2020年4—9月O3重污染天的气象场数据，使用cost733软件将东亚区域（70°~150°E，0°~70°N）环流形势进行天气分型。气象场数据使用了ERA5再分析数据（https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset/reanalysis-era5-pressure-levels?tab=overview），选取850和500 hPa位势高度场以及海平面气压场数据，数据的水平分辨率为0.25°×0.25°，时间分辨率为6 h。
1.3 后向轨迹模式HYSPLIT
1.3.1 后向轨迹分析
HYSPLIT模型由美国国家海洋和大气管理局研发，结合再分析资料分析污染物传输和扩散轨迹。后向轨迹模式的驱动数据（fttps://gus.arlhq.noaa.gov./pub/archives/）是由美国国家环境预报中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP）提供的全球大气数据同化系统（global data assimilation system，GDAS）数据，气象要素包括水平和垂直风速、相对湿度、气压、温度、降水资料，时间分辨率为6 h。本研究中，将北京市2014—2020年4—9月O3重污染天所有样本共461 d，按大尺度环流特征分为5类。将北京（116.0°E，40.0°N）设为起始点，参照以往的研究经验（Latif et al.，2012; Im et al.，2013; Pan et al.，2015; Sari et al.，2016; Lai and Brimblecombe，2020; 符传博等，2022），将起始高度设置为边界层中部500 m，时间尺度为72 h，利用GDAS气象数据，分别对2014—2017年和2018—2020年不同大尺度环流形势下北京市的后向轨迹进行计算，每天计算00、06、12和18时（北京时，下同）情况。
1.3.2 轨迹聚类和潜在源分析
TrajStat（Trajectory Statistics）是由大气观测和服务中心和中国气象科学研究院共同开发的分析软件，作为插件嵌套在Meteoinfo软件中，用来进行轨迹聚类分析、潜在源贡献因子分析（potential source contribution function，PSCF）和浓度权重轨迹分析（concentration-weighted trajectory，CWT）等。根据轨迹间的空间相似度，本研究使用TrajStat软件对第1.3.1节中计算出的2014—2017年和2017—2020年期间每种环流类型对应的气流轨迹分组并聚类（饶晓琴等，2015），由此可以分析北京地区O3的主要源区方向。选取72 h时间尺度和500 m高度进行PSCF分析和CWT分析，区域范围为80°~130°E、25°~55°N，格点分辨率为0.1°×0.1°。
PSCF分析使用气流轨迹的发生概率来表示每个网格对受点区域污染的贡献（Karaca et al.，2009; 王茜，2013; 朱书慧等，2016）。将MDA8 O3二级标准（160 μg·m-3）设置为超标污染物阈值，PSCFi，j值定义为经过第i，j网格的污染轨迹数mi，j与总轨迹数ni，j的比值。由于ni，j值波动会带来不确定性，为了降低由此带来的影响，本研究使用权重Wi，j函数计算加权潜在源贡献（WPSCF=Wi，j×PSCFi，j）。尽管PSCF分析方法在一定程度上可以反映不同网格中的污染概率，但PSCF始终受到了阈值的约束，当O3的质量浓度大于160 μg·m-3时，PSCF值相同，就无法区分网格对研究地点的影响程度。为了了解不同轨迹的污染程度，采用CWT分析法计算潜在源区气流轨迹的加权浓度。其中PSCF和CWT的具体计算方法及权重函数Wi，j的具体取值参考Latif et al.（2012）、王旭东等（2021）。
2 结果与讨论
2.1 2014—2020年O3质量浓度分布特征
由2014—2020年京津冀地区MDA8 O3观测质量浓度季节平均值和年均值（图1）可知，2014—2020年期间，京津冀地区MDA8 O3季节特征一致，均呈现春夏高、秋冬低的季节变化特点。其中夏季质量浓度最高，可达179.55 μg·m-3，这是由于夏季充足的光照和高温促进了光化学反应，从而加快O3生成速率。2014—2020年期间北京地区O3观测质量浓度年均值先升高后降低，值的变化范围为80~110 μg·m-3。2014—2020年的MDA8 O3夏季均值呈现先上升后下降的趋势，2014—2020年的MDA8 O3夏季均值分别为146.18、139.92、136.97、158.68、179.55、158.25和151.14 μg·m-3。生态环境部的观测数据显示，2014—2020年期间，京津冀地区MDA8 O3第90百分位质量浓度为162、162、172、193、199、196和180 μg·m-3，与夏季均值变化一致。冬季MDA8 O3均值呈现逐年上升的趋势，但质量浓度均显著低于160 μg·m-3。
图12014—2020年京津冀地区MDA8 O3观测质量浓度（单位:μg·m-3）季节平均值和年平均值
Fig.1Seasonal and annual mean values of maximum daily 8-hour average ozone mass concentration (MDA8 O3; units:μg·m-3) in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2020
2.2 O3重污染天气分型
由于北京O3污染主要出现在春夏两季，本研究选取2014—2020年4—9月北京地区的O3重污染天进行天气分型，可分为5种环流类型。图2展示了2014—2017年北京O3重污染天5种主要的大尺度环流形势。图2a1—a5分别为类型1—5的海平面气压场和10 m风场，图2b1—b5为类型1—5的850 hPa位势高度场及其对应的风场，图2c1—c5为类型1—5的500 hPa位势高度场及其对应的风场。这5种大尺度环流形势主要受到西伯利亚高压或西太平洋副热带高压或东北气旋的影响。
图22014—2020年北京O3重污染天海平面气压场（阴影，单位:hPa）及10 m风场（箭矢，单位:m/s）（a1—a5）; 850 hPa（b1—b5）和500 hPa（c1—c5）位势高度场（阴影，单位:gpm）及风场（箭矢，单位:m/s）
Fig.2Synoptic-scale meteorological conditions associated with heavy O3 pollution event in Beijing during2014 to 2020: (a1—a5) sea level pressure (shaded, units:hPa) and 10 m wind field (arrows, units:m/s) ; (b1—b5) 850 hPa geopotential height (shaded, units:gpm) and wind field (arrows, units:m/s) ; (c1—c5) 500 hPa geopotential height (shaded, units:gpm) and wind field (arrows, units:m/s)
由2014—2020年北京地区发生O3重污染时对应的5种大尺度环流形势在各个月份的天数分布情况（图3）可知，类型1在各个月份中均有分布，在4、5、9月的重污染天中出现频率较高，分别为79%、75%和44%。环流类型2、3主要出现于6、7、8月，4、5和10月中环流类型2总共仅出现6 d，类型3出现7 d，因此，环流类型2和3可能与夏季风密切相关。环流类型4在5—9月分布较为平均，且频次都在10 d以上。环流类型5在4—9月均有分布，但出现的天数较少，仅在9月出现频率略高。
图32014—2020年北京地区重污染对应的5种大尺度环流形势的月分布时间（单位:d）
Fig.3Monthly distribution days (units:d) of five large-scale circulation patterns linked to heavy O3 pollution events in Beijing from 2014 to 2020
类型1是2014—2020年北京O3重污染期间最常见的大尺度环流形势，占重污染天数的33.0%，环流场见图2a1、b1、c1。在500 hPa位势高度场中京津冀地区位于西风槽后部; 850 hPa位势高度场中可以看出东亚槽削弱了西伯利亚高压系统，同时西太平洋副热带高压扩展至中国大陆地区上空; 在海平面气压场中京津冀地区气压梯度小，风速较小。京津冀地区位于高压后部的均压场中，风为风速较小的偏西风，这种情况下，京津冀地区以西的O3可能会向京津冀地区输送并形成积累。
类型2在2014—2020年北京O3重污染期间占比为23.41%，仅次于环流类型1，平均环流场见图2a2、b2、c2。类型2京津冀地区为低压控制型，500 hPa位势高度场上一直维持着纬向的平直等压线，该环流形势下，以稳定的偏西气流为主，大尺度天气系统稳定，有利于地面污染天气型的维持，延长了O3污染的持续时间; 850 hPa位势高度场中，京津冀地区位于西太平洋副热带高压和西伯利亚高压之间，且气压梯度较小; 海平面气压场中，中国东部为大范围的低压控制，通过图3可知类型2常见于夏季，可能与夏季风密切相关。京津冀地区北部是东北气旋，南部是江淮气旋，受两个气旋及副热带高压的影响，地面吹偏南风。
类型3为低压控制型，主要出现于6、7月，平均环流场见图2a3、b3、c3。500 hPa位势高度上，西太平洋副热带高压西移，京津冀处于平直西风带，天气系统稳定; 850 hPa上，西太平洋副热带高压扩展至中国大陆地区上空，京津冀位于副热带高压和东北气旋之间，可能伴有降水; 海平面气压场上，东北气旋强盛，京津冀地区为低压控制，经向风增强，加强了东部沿海地区对京津冀地区的O3污染的输送。由于京津冀海平面受低压控制，高空主要受西南气流影响，前体物的局部排放难以扩散，有利于局部O3产生（Dong et al.，2020）。
类型4中京津冀地区受均压场控制，平均环流场见图2a4、b4、c4。500 hPa位势高度场上，京津冀地区位于西风槽底部; 850 hPa位势高度上，黑龙江北部上空有一低压中心，京津冀地区位于低压底部; 在海平面气压场中，受东北气旋影响，地面吹偏西风。均压场下，大尺度环流形势稳定，无明显冷暖气流经过本地，相对湿度较低，天空云量少辐射强，白天升温迅速，容易造成地面O3质量浓度超标，且夜间较明显的辐射逆温可能造成近地面前体物的积累（卢宁生等，2021）。
类型5占比最小，仅在9月出现频率略高，平均环流场见图2a5、b5、c5。500 hPa位势高度上京津冀地区处于高压脊前; 850 hPa位势高度上东北气旋中心位于黑龙江地区，京津冀地区位于该气旋底部，且京津冀上空有一弱高压; 海平面气压场上，京津冀地区地处低压，当地气压为1 004~1 006 hPa。
综上所述，2014—2020年北京O3重污染期间，环流类型1和4中京津冀地区的环流形势较为相似，京津冀地区在环流类型1为高压后部均压场型，在环流类型4为低压底部均压场型，两者气压梯度较大，风向都为偏西风，可能会存在来自京津冀地区偏西方向的O3的区域输送。此外环流类型4中西太平洋副热带高压的延伸可能将东南沿海地区的O3污染输送至京津冀地区。均压场的微风和不明显的压力梯度有利于O3的积聚。环流类型2、3较为相似，京津冀地区都属于低压控制型，地面吹偏南风，但环流类型2在6月出现较多，共60 d，而环流类型3在7月总共出现47 d，远高于夏季其他月份，类型3海平面气压场中海上副热带高压纬度略高于类型2，因此环流类型3可能受夏季风影响更大。地面吹西南风和南风，有利于加强西南部和南部地区对京津冀地区O3的区域输送。环流类型5中京津冀地区为低压控制下的均压场，地面风速小，有利于O3的积聚。
2.3 对比2014—2017年和2018—2020年O3重污染来源及传输路径
2.3.1 2014—2017年O3重污染来源及传输路径
2013年我国发布《大气污染防治行动计划》，2018年发布《打赢蓝天保卫战三年计划》。为考察《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年计划》对京津冀地区O3污染的影响，本研究选择2014—2017年和2018—2020年两个时间段对北京市O3重污染情况进行比较分析。结合上文分析可知，北京市O3重污染与环流形势密切相关，为深入探讨两项行动计划实施期间O3重污染的来源，采用了HYSPLIT后向轨迹模式分析了2014—2017年和2018—2020年O3重污染期间，北京地区不同环流形势下O3污染的潜在源和传输路径。
图4是2014—2017年北京O3重污染天5种大尺度环流形势对应的后向轨迹聚类分析和PSCF分析（图4a1—a5）以及CWT分析（图4b1—b5）。PSCF方法用于研究污染轨迹通过某一区域的概率，CWT方法能给出该区域对受体点的浓度贡献大小，两者重合区域为受体点O3污染最主要的潜在贡献源区。结合图2的环流形势，类型1和4的占比高达52.46%，两种类型环流形势较为相似，京津冀地区都是主要受均压场控制，地面吹西南风和南风。对类型1情况下的2014—2017年O3重污染日聚类分析得到4类气流轨迹（图4a1），来自偏南方向的短距离轨迹占比最大，高达44.5%; 而来自西北方向的3条轨迹分别占比5.2%、17.08%和33.17%，途经内蒙古地区。类型1潜在源区主要在河北地区南部、山西、山东和内蒙古部分地区，对北京O3重污染的潜在源贡献为0.3以上。结合CWT分析（图4b1），京津冀南部、山西、山东部分地区CWT值达到160 μg·m-3以上。类型4的聚类分析（图4a4）中来自偏南方向的短距离轨迹占总轨迹数的50.36%，占比最大，其次是来自西北方向的中长距离轨迹，占比35.87%，途经内蒙古地区。结合PSCF（图4a4）和CWT（图4b4）分析可以看出，潜在源区主要位于山东、京津冀南部和内蒙古部分地区，尤其是京津冀南部和山东部分地区CWT值达到160 μg·m-3以上。两种环流形势下的后向轨迹也较为相似，潜在源区不仅包括了偏南方向的京津冀南部和山东部分地区，还包括了偏西方向的山西和内蒙古部分地区，但京津冀南部和山东部分地区对北京地区O3重污染的贡献较大。张子睿等（2022）对2013—2020年北京O3污染事件期间的主要天气类型进行了分析，其中以西南风为主导的天气型占54%。
类型2和3中京津冀地区上空都是低压场型，地面风向为偏南风。类型2的重污染天经过聚类分析（图4a2）得到4条气流轨迹，来自偏南方向和偏东方向的短距离轨迹占比较大，分别是21.77%和47.18%; PSCF（图4a2）和CWT（图4b2）显示潜在源区主要在京津冀南部和山东部分地区，CWT值达到140 μg·m-3以上。类型3的聚类分析（图4a3）中来自偏南方向的轨迹占比最大，高达57.07%，途经内蒙古地区的两条中长距离轨迹分别占总轨迹数21.99%和20.94%; 潜在源区主要在京津冀南部、内蒙古和山东部分地区，CWT值达到160 μg·m-3以上（图4b3）。
类型5的聚类分析（图4a5）中，来自京津冀南部的短距离轨迹占比最大，高达47.22%，来自西北方向的长距离轨迹占比虽然高达52.78%，但PSCF（图4a5）和CWT（图4b5）分析显示，中国内蒙古及蒙古地区对北京地区O3重污染的贡献在80 μg·m-3以下，而京津冀南部地区的CWT值高达160 μg·m-3以上。因此环流类型5中北京地区O3重污染天主要受短距离输送影响，潜在源区在河北南部。
综上所述，2014—2017年北京地区O3重污染天都是受短距离轨迹影响较大，轨迹距离较短，传输速度慢，表明该轨迹区域气象条件较稳定而导致沿途污染物难以扩散，累积造成O3浓度偏高。在高压后部的均压场（类型1）下，北京地区O3重污染的潜在源区主要位于京津冀南部和山西、山东、内蒙古部分地区; 京津冀地区都受低压控制（类型2、3），潜在源区主要位于京津冀南部和山东部分地区，相比于类型2，受夏季风影响较大的类型3中，内蒙古部分地区也是潜在源区之一。在低压底部的均压场（类型4）下，北京地区O3重污染的潜在源区主要位于京津冀南部和山东西部地区。当北京处于低压控制的均压场（类型5）时，相较于其他环流形势下类型5的O3重污染的潜在源区范围较小，以京津冀地区南部为主。
2.3.2 2018—2020年O3重污染来源及传输路径
图5是2018—2020年北京O3重污染天5种大尺度环流形势对应的后向轨迹聚类分析和PSCF分析（图5a1—a5）以及CWT分析（图5b1—b5）。对2018—2020年北京地区类型1环流形势下的O3重污染天进行后向轨迹的聚类分析（图5a1），得到3条气流轨迹，其中，来自河北地区南部的短距离轨迹占总轨迹数的65.85%，来自西北方向的长距离轨迹占31.71%。图5a1中，京津冀南部、山东、江苏及河南部分地区PSCF值高于0.6，且图5b1中显示这些地区CWT值达到160 μg·m-3以上，类型1中北京O3重污染天的主要潜在源区为京津冀南部、山东、河南和江苏部分地区。相比于2014—2017年类型1的重污染天，虽然2018—2020年也有来自西北方向的长距离轨迹，但对北京地区O3重污染的贡献较小，污染气流主要来源于京津冀地区以南。由图5a2可知，类型2环流形势下的北京地区重污染天中来自西北方向和东南方向的短距离轨迹占比较大，分别为45.91%和52.27%，潜在源区主要位于京津冀部分地区，CWT值高达160 μg·m-3以上（图5b2）。相较于2014—2017年，2018—2020年北京地区O3重污染天中并没有来自西北方向的长距离输送。2018—2020年北京重污染天环流形势为类型3时，后向轨迹聚类分析（图5a3）显示，来自西北和东南方向的长距离轨迹仅占总轨迹数的8.34%，而来自西南和东南方向的短距离轨迹分别占31.82%和38.64%，因此短距离轨迹是类型3重污染的主要输送轨迹。结合图5b3的CWT分析可知类型3下北京地区O3重污染天的主要潜在源区位于京津冀南部地区和与山东省的交界处。类型4中（图5a4），来自偏南方向的短距离轨迹占比48.61%，潜在源区主要位于京津冀南部及河南北部，对北京重污染的贡献达到160 μg·m-3以上（图5b4）。类型5中偏东方向的短距离轨迹占90%（图5a5），潜在源区主要位于京津冀地区，图5b5显示北京周边地区CWT值达到160 μg·m-3以上。
图42014—2017年京津冀O3重污染天5种大尺度环流形势对应的后向轨迹聚类分析和潜在源贡献因子分析（a1—a5，阴影）及浓度权重轨迹分析（b1—b5，阴影代表加权质量浓度）; 时间尺度为3 d，起始高度为500 m
Fig.4(a1—a5) Cluster analysis of backward air mass trajectories, and identification of potential source region (shaded) ; (b1—b5) concentration-weight trajectories (CWT, shaded) analysis corresponding to five large-scale circulation patterns during heavy O3 pollution days in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017.The time scale is 3 d Trajectories are initialized at 500 m above ground level
图5同图4，但为2018—2020年
Fig.5Same as Fig.4, but for the period 2018—2020
综上所述，2018—2020年北京地区O3重污染期间，环流形势为类型1和类型2时，潜在源区主要以北京地区以南的京津冀南部、山东和江苏部分地区为主，环流形势为类型3、4、5时，潜在源区主要为京津冀南部地区。
2.3.3 2014—2017年和2018—2020年O3重污染来源的对比
虽然2013年发布的《大气污染防治行动计划》主要针对细颗粒物（PM2.5）和其他颗粒物污染进行了严格的控制措施，但这些政策对北京地区的O3质量浓度也产生了间接影响。《大气污染防治行动计划》通过减少燃煤使用、提升工业排放标准和增加绿色能源的使用等措施，有效地降低了氮氧化物（NOx）和挥发性有机化合物（VOCs）的排放量。生态环境部发布的报告显示，在《大气污染防治行动计划》发布后的2014—2017年间，京津冀地区第90百分位MDA8 O3呈现上升趋势，从162 μg·m-3上升至193 μg·m-3。这种现象部分原因是O3的形成受多种因素影响，包括温度、阳光照射强度和大气中其他化学物质的反应，这些都使得仅通过控制NOx和VOCs难以完全控制O3质量浓度。《打赢蓝天保卫战三年计划》作为《大气污染防治行动计划》后续的进一步政策，开始更加明确地针对O3污染，制定了更为直接的降低NOx和VOCs排放的目标，京津冀地区第90百分位MDA8 O3从199 μg·m-3下降至186 μg·m-3。《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年计划》对京津冀地区O3质量浓度产生不同影响，北京重污染天的潜在源区也发生了变化。
相比于2014—2017年北京重污染的潜在源区，2018—2020年北京O3污染的潜在源区范围较小，长距离输送轨迹占比小于同类型下2014—2017年的长距离轨迹，且京津冀以西的地区对北京O3重污染的贡献也出现了减小，尤其是类型3、4和5，京津冀以西的地区CWT值在20 μg·m-3以下。《空气质量评估报告》（2022年）显示，2015—2020年期间，北京、天津、河北、山东、江苏春夏季MDA8 O3分别增长了3、50、28、28和11 μg·m-3，位于京津冀以西的内蒙古地区春夏季MDA8 O3质量浓度增长了6 μg·m-3。且极端污染数据显示，2015—2020年北京、天津、河北、山东、江苏春夏季MDA8 O3质量浓度90%分位数均呈现逐年上升趋势，而内蒙古地区却下降了1 μg·m-3。京津冀及其以南部分地区MDA8 O3质量浓度的逐年上升以及内蒙古地区MDA8 O3质量浓度较小的变化趋势，可能是2014—2017和2018—2020年北京O3污染的潜在源区范围及长距离输送轨迹不同的原因。
3 结论与讨论
2014—2020年北京O3重污染期间，类型1和4中京津冀地区都处于均压场中，均压场的微风和不明显的压力梯度有利于O3的积聚。类型2和3中京津冀地区主要受低压控制较大，地面吹西南风和南风，风速较小。类型5中京津冀地区处于低压控制下的均压场，占比最低。
2014—2017年北京地区O3重污染天都是受短距离轨迹影响较大。在高压后部的均压场（类型1、4）下，北京地区O3重污染的潜在源区主要位于京津冀南部和山西、山东、内蒙古部分地区; 京津冀地区受低压控制（类型2、3）时，潜在源区主要位于京津冀南部和山东部分地区，相比于类型2，受夏季风影响较大的类型3中，内蒙古部分地区也对北京地区有高达160 μg·m-3以上的贡献。当北京处于低压控制的均压场（类型5）时，潜在源区范围较小，以京津冀地区南部为主。
相对于2014—2017年，2018—2020年北京地区O3重污染期间受短距离轨迹影响更大，长距离输送轨迹占比减小。环流形势为类型1和类型2时，潜在源区主要以北京地区以南的京津冀南部、山东和江苏部分地区为主，环流形势为类型3、4、5时，潜在源区主要为京津冀南部地区，京津冀以西的地区对北京 O3重污染的贡献在20 μg·m-3以下。
本研究表明，在不同的大尺度环流形势下，京津冀地区O3污染存在不同的区域输送特征，对比2014—2017年和2018—2020年北京 O3重污染后向轨迹分析，可知来自西北方向的长距离轨迹对北京 O3重污染的贡献减小，而来自偏南方向的短距离轨迹贡献增加。因此，在控制本地排放的同时也需要对京津冀周边区域进行不同的区域协同管控，尤其是京津冀南部、山东和江苏。
图12014—2020年京津冀地区MDA8 O3观测质量浓度（单位:μg·m-3）季节平均值和年平均值
Fig.1Seasonal and annual mean values of maximum daily 8-hour average ozone mass concentration (MDA8 O3; units:μg·m-3) in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2020
图22014—2020年北京O3重污染天海平面气压场（阴影，单位:hPa）及10 m风场（箭矢，单位:m/s）（a1—a5）; 850 hPa（b1—b5）和500 hPa（c1—c5）位势高度场（阴影，单位:gpm）及风场（箭矢，单位:m/s）
Fig.2Synoptic-scale meteorological conditions associated with heavy O3 pollution event in Beijing during2014 to 2020: (a1—a5) sea level pressure (shaded, units:hPa) and 10 m wind field (arrows, units:m/s) ; (b1—b5) 850 hPa geopotential height (shaded, units:gpm) and wind field (arrows, units:m/s) ; (c1—c5) 500 hPa geopotential height (shaded, units:gpm) and wind field (arrows, units:m/s)
图32014—2020年北京地区重污染对应的5种大尺度环流形势的月分布时间（单位:d）
Fig.3Monthly distribution days (units:d) of five large-scale circulation patterns linked to heavy O3 pollution events in Beijing from 2014 to 2020
图42014—2017年京津冀O3重污染天5种大尺度环流形势对应的后向轨迹聚类分析和潜在源贡献因子分析（a1—a5，阴影）及浓度权重轨迹分析（b1—b5，阴影代表加权质量浓度）; 时间尺度为3 d，起始高度为500 m
Fig.4(a1—a5) Cluster analysis of backward air mass trajectories, and identification of potential source region (shaded) ; (b1—b5) concentration-weight trajectories (CWT, shaded) analysis corresponding to five large-scale circulation patterns during heavy O3 pollution days in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017.The time scale is 3 d Trajectories are initialized at 500 m above ground level
图5同图4，但为2018—2020年
Fig.5Same as Fig.4, but for the period 2018—2020
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