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通讯作者:

张宝军,E-mail:Zhang2028599@126.com;

张宏亮,E-mail:zhanghl@fudan.edu.cn

引用:刘颀娴,刘彬,张壹,等,2023.唐山市PM2.5和O3行业来源解析[J].大气科学学报,46(5):679-693.

Quote:Liu Q X,Liu B,Zhang Y,et al.,2023.Sectoral source apportionment of PM2.5 and O3 in Tangshan[J].Trans Atmos Sci,46(5):679-693.

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    摘要

    京津冀位于华北平原腹地,面临着严重的空气污染问题,尤其是河北省的重点工业城市唐山,长期位于全国空气质量最差的前十名。为改善空气质量,过去的十多年间我国颁布实施了多项污染防治计划,但唐山的PM2.5和夏季O3浓度仍超国家标准。为此,使用WRF(Weather Research and Forecasting Model)-CMAQ(Community Multiscale Air Quality Model)模型量化了唐山市2020年PM2.5和O3浓度的行业贡献并分析其协同控制可行性。工业源对唐山市PM2.5浓度贡献最大,约占45%,其次是居民源约占16%。冬季能源、居民源和农业源占比为全年最高,分别达17%、19%和11%。O3浓度的背景值约占一半以上,4月占比最高。在非背景值中,唐山O3浓度最大来源为工业源,约占53%,其次是交通源,约占22%。生物源、交通源和能源行业的贡献在7月有所上升,分别约10%、27%和20%。不同污染情景下对唐山市PM2.5和O3的来源比较发现,工业和能源是其最重要的共同来源。

    Abstract

    Located in the hinterland of the North China Plain,Beijing,Tianjin and Hebei are facing serious air pollution,especially the key industrial city of Tangshan in Hebei,which has long been in the top ten of the worst air quality cities.To improve air quality,China has continuously enacted and implemented several pollution prevention and control programs over the past decade,but PM2.5 and summer O3 levels in Tangshan still exceed the national standards.This study quantifies the sectoral contributions to PM2.5 and O3 in Tangshan in 2020 using the WRF-CMAQ model and analyzes the feasibility of the synergistic control.Industrial sources contribute the most to PM2.5 in Tangshan,accounting for about 45%,followed by residential sources with contributions of 16%.In winter,energy,residential sources and agricultural sources account for 17%,19% and 11%,respectively.Background values of O3 account for about more than half,with the highest percentage in April.Among the non-background values,the largest source of O3 in Tangshan is industrial sources,accounting for about 53%,followed by traffic sources with contributions of 22%.The contributions from biological sources,traffic sources and energy sector increased in July,with values of 10%,27% and 20%,respectively.Comparison of the sources of PM2.5 and O3 in Tangshan under different pollution scenarios reveals that industry and energy are the most important common sources.

    关键词

    PM2.5O3行业源解析CMAQ协同控制

  • PM2.5(空气动力学直径小于2.5 μm的大气颗粒物)和臭氧(O3)对人体健康、农作物生长和气候等都会产生不利影响(Ito et al.,2005; Boucher et al.,2013; Shindell et al.,2013; Weigel et al.,2015; Xu et al.,2022)。例如,PM2.5被归类为人类致癌物(Ervik et al.,2016),地面O3会损害肺功能,导致呼吸问题,从而增加死亡率(Jerrett et al.,2009; Hao et al.,2015; Turner et al.,2016)。由于大气污染物排放总量常年处在高位,中国正面临着严重的大气污染(Kan et al.,2009; 庞杨等,2013; 刘宁微等,2022)。2016年,我国PM2.5污染导致的过早死亡人数约131万(Li et al.,2020),而2013—2017年间,每年约有18万例呼吸道死亡与O3污染有关(Wang et al.,2020b)。2013年以来,中国政府颁布了一系列大气污染防治计划,全国各地采取停产等措施,降低污染,空气质量得到了明显改善(Zhang et al.,2019)。然而,约80%的中国人口仍处于PM2.5年均质量浓度超过35 μg/m3的环境下,超过99%的人口处于超过10 μg/m3(世界卫生组织PM2.5的标准)的环境下(Wang et al.,2019b; Xue et al.,2019; Yue et al.,2020)。此外,夏季O3污染也逐年加重,Chu et al.(2020)发现2013—2018年我国每日最大8 h臭氧(MDA8 O3)年均浓度增长了17%。因此,还需要制定更严格的标准来保护公众健康与生态环境。国家于2020年颁布《中共中央关于制定国民经济和社会发展第十四个五年规划和二〇三五年远景目标的建议》(简称“十四五规划”)继续推进污染控制,以实现PM2.5和O3的协同控制。

  • 制定合理有效的污染控制措施,最重要的是量化污染物的来源贡献。对于PM2.5和O3的来源解析方法包括基于观测的统计受体模型如化学质量平衡(CMB)(Wang et al.,2019c),正矩阵因子分解(PMF)模型(Song et al.,2006; Lü et al.,2021)以及主成分分析(PCA)(Gugamsetty et al.,2012; Ward et al.,2012; Lang et al.,2017),基于化学传输模型(CTMs)的敏感性分析法如强力削减法(BFM)(Wang et al.,2012,2015)、去耦直接法(Decoupled Direct Method,DDM; Hakami et al.,2003)和基于示踪技术的方法,如CAMx-PSAT(Wagstrom et al.,2008)、CAMx-OSAT(Morris et al.,2002)、CMAQ-ISAM(Kwok et al.,2013)和其他溯源式模型(Zhang et al.,2014; Wang et al.,2019a)。这些方法或用于不同行业来源对PM2.5和O3的贡献,或用于不同地区PM2.5和O3的传输,都为大气污染治理提供了重要的信息。例如,Shi et al.(2017)发现工业部门是北京二次无机气溶胶的最大来源,包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐。Wang et al.(2014)分析了2013年1月位于华北平原的唐山市南部、华东平原的长江三角洲地区和西北地区的陕西省重污染期间PM2.5的来源贡献。Li et al.(2019)使用CAMx-OSAT量化不同季节不同行业对长三角地区O3的贡献,结果表明工业和交通排放是主要的人为来源。其中发电厂、锅炉和石油是工业中三个最大的贡献者。Li et al.(2021)使用源解析版本的CMAQ发现了长三角PM2.5和O3污染的主要来源是工业和交通。

  • 位于华北平原的中部地区,由北京、天津和河北组成的京津冀地区(BTH)是中国污染最严重的地区之一(Wang and Hao,2012; Shao et al.,2020; He et al.,2021)。唐山、石家庄、邢台、保定和邯郸是2017年污染最严重的前5个城市(Zhang et al.,2018; Yuan and Yang,2019; Wang et al.,2020c)。唐山市地处我国华北平原,作为传统重工业城市,钢铁、煤矿和石化产品等企业居多,巨大的污染排放量、不利的气象条件和独特的地形导致唐山境内空气污染异常严重(Wang et al.,2014; Wu,2019)。作为典型的北方重工业城市,唐山市的人为排放具有冬季高,夏季低的特点,而植被排放具有冬季低,夏季高的特点。在国务院出台《大气污染防治行动计划》之后,唐山市停限产了大量的工业企业,使京津冀地区PM2.5浓度显著下降。然而,京津冀地区的O3浓度却逐步上升,仅唐山市就出现过多地PM指数优良但O3浓度超标的情况。然而目前多数研究都是针对全国重点区域如京津冀、珠三角或者北京、上海等重点城市(Zheng et al.,2005; Zhang et al.,2013; Li et al.,2015; Lü et al.,2016; Yu et al.,2019),且多为PM2.5和O3的单独来源分析,而忽略了针对重点工业城市如唐山市PM2.5和O3的综合研究分析。

  • 基于此,本研究使用气象模型Weather Research and Forecasting Model(WRF)和溯源版的空气质量模型Community Multi-Scale Air Quality Model(CMAQ),以2020年1、4、7和10月为例,对不同行业排放进行标记,量化模拟区域内不同行业在不同季节对唐山市大气污染物的贡献。研究旨在了解唐山市大气污染的来源,为未来污染控制措施的制定提出建议,力求在对经济效益影响最小的情况下提高空气质量,实现可持续发展,同时给华北平原其他城市提供参考。

  • 1 资料与方法

  • 本研究基于反应物示踪技术,通过在模型中添加不同源排放的污染物的示踪物,应用溯源式空气质量模型CMAQv5.0.2(Wang et al.,2020a)与扩展的SAPRC光化学机制(Zhang and Ying,2011; Ying et al.,2015; Wang et al.,2020a)的进行模拟,从而得到不同来源对污染物浓度的贡献(Wu et al.,2021)。

  • CMAQ使用实际化学和物理过程的耦合数学方式来模拟空气质量,采用三维欧拉化学和传输模拟系统,可模拟大气污染物。模型由边界条件模块、初始条件模块、光解速率模块、气象化学预处理模块和化学输运模块组成,其中CCTM模块提供多种气相化学机理和气溶胶化学机理,输出各种污染物和气溶胶组分的每小时浓度。模型使用连续三维网格保存质量,并通过传输和化学转化来计算每个网格单元的质量平衡。CMAQ要求输入气象条件和污染物排放两种参数,模拟出每小时大气污染物浓度的结果,可用于研究特定区域的时间序列和空间分布变化。

  • 一次颗粒物(PPM)及其组分来源是通过总PPM的非反应性示踪剂的模拟值和平均源排放因子来追踪(Hu et al.,2015; Guo et al.,2017; Wu et al.,2021)。二次无机颗粒物(SNA)通过所有的化学和物理过程,使用特定的反应性标记对每个区域的排放前体物进行全模拟过程的追踪(Kwok et al.,2013; Wang et al.,2018; Xie et al.,2022)。模型改进和源解析的细节可参考之前的研究(Ying and Krishnan,2010; Zhang and Ying,2011; Wang et al.,2019a; Wang et al.,2020a)。值得注意的是,PM2.5中二次有机气溶胶(SOA)未被标记,这部分将作为独立的源计算入PM2.5的贡献中。

  • 模拟时间为2020年的1、4、7和10月,分别代表冬季、春季、夏季和秋季。2020年新冠疫情影响了1月末(1月24日起)、2月和3月(乐旭等,2020; Wang et al.,2021a)的污染排放,而本研究选择的代表月份基本未受显著影响。模拟包含两层嵌套,36 km模拟范围覆盖中国及部分周边国家,12 km主要涵盖中国华北地区及周围省份(如图1所示),12 km模拟的边界条件及初始条件由36 km的模拟结果提供。

  • 模拟所需的气象输入由WRFv3.6.1生成,其使用的初始驱动文件来自National Centers for Environmental Prediction(NCEP)FNL Operational Model Global Tropospheric Analyses 数据库,全球对流层分析数据集的时间分辨率是6 h,空间分辨率是1°×1°(Qiao et al.,2019; 梁周彤等,2022)。全球预报系统数据(GFS)的空间分辨率为1°×1°。WRF输出结果通过气象前处理模块(MCIP)转化成能被CMAQ模型识别的格式。人为源排放清单使用Emissions Database for Global Atmospheric Research(EDGAR)5.0版本中的2015年数据(https://edgar.jrc.ec.europa.eu/emissions_data_and_maps)(Crippa et al.,2018)。该清单包含的所有排放源被进一步归类为工业(Industry),农业(Agriculture),交通运输(包括公路交通(On-road)及非公路交通(Off-road),能源生产(Energy)以生活排放(Residential)等行业大类。生物源排放由The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature(MEGAN)2.1版本(Guenther et al.,2012)产生。

  • 图1 第二层模拟嵌套区域

  • Fig.1 Areas covered by the nested 12 km domain

  • 2 结果分析

  • 2.1 模型数据验证

  • 气象模型的模拟准确性是保证空气质量模拟准确性的前提。表1展示了2020年12 km模拟地区WRF验证的结果。以Emery et al.(2001)的验证基准值为参考,将WRF模拟出的4个主要气象因子(离地表2 m处的温度(T2),相对湿度(RH)和距离地表10 m处的风速风向(WD)和(WS))与美国国家气候数据中心(NCDC)提供的观测数据进行对比。本研究T2和RH的模拟值略低于于观测值,但总体表现较好。除T2在1月和4月平均偏差(MB)和总误差(GE)值高于标准值,WD的均方根误差(RMSE)在1、7和10月高于标准值之外,其余均满足建议标准。这些偏差来源于模拟的区域分辨率、模式配置和参数化选择等(Kota et al.,2018)。尽管存在偏差,但本研究的气象模拟表现与国内其他研究结果类似,可用于进一步的空气质量模拟(Zhang et al.,2012; Ying et al.,2014; Hu et al.,2016; Kota et al.,2018)。

  • 表1 2020年1、4、7、10月气象参数温度(T)、风速(WS)、风向(WD)和相对湿度(RH)的模型性能

  • Table1 Model performance of meteorological parameters temperature (T) , wind speed (WS) , wind direction and relative humidity (RH) from January to February in 2020

  • 注:PRE:平均模拟值;OBS:平均观测值;MB:平均偏差;GE:总误差;RMSE:均方根误差.

  • 验证WRF和CMAQ模拟性能的参数有:平均偏差(MB)、总误差(GE)和均方根误差(RMSE)被用于评价WRF模型的性能,平均归一化偏差(MNB)、平均归一化误差(MNE)、平均分位偏差(MFB)和平均分位误差(MFE)。它们的计算公式如下:

  • MB=1Ni=1N Cp,i-Co,i,
    (1)
  • GE=1Ni=1N Cp,i-Co,i,
    (2)
  • RMSE=1Ni=1N Cp,i-Co,i12
    (3)
  • MNB=1Ni=1N Cp,i-Co,iCo,i
    (4)
  • MNE=1Ni=1N Cp,i-Co,iCo,i
    (5)
  • MFB=2Ni=1N Cp,i-Co,iCp,i+Co,i
    (6)
  • MFE=2Ni=1N Cp,i-Co,iCp,i+Co,i
    (7)
  • 其中:Cp,iCo,i分别指第1个预测值和观测值;N是指从所有测量地点抽取的预测-观测对的数量。

  • 本研究通过与中国国家环境监测中心(https://quotsoft.net/air)提供的逐小时观测值比较来验证CMAQ模拟污染物浓度的准确性。研究采用了美国环保署EPA(2007)建议的参数及基准值,验证参数及计算方法见附录。表2展示了2020年1、4、7和10月12 km模拟区域内PM2.5和O3模拟结果与观测值的验证结果。验证维度包括平均观测值、平均模拟值、平均分数偏差(MFB)、平均分数误差(MFE)、平均归一化偏差(MNB)和每小时的平均归一化误差(MNE)。与观测值相比,PM2.5和O3质量浓度的模拟值均偏高,但都在基准值以内。冬秋季PM2.5质量浓度模拟偏差较大,MFE在1和10月约0.81和0.78,而夏季PM2.5质量浓度的模拟效果更加吻合。O3的模型表现在4和7月较好,而1和10月MFE值高于标准值。模型不确定性主要来自于气象、排放输入、模型处理和配置(Liu et al.,2019; Ma et al.,2019; Wang et al.,2021b)。尽管存在偏差,但本研究结果与前人对京津冀地区的研究相似(Hu et al.,2016,2017; Hong et al.,2017)。因此,使用该结果进行源解析贡献分析是可靠的。

  • 表2 2020年1、4、7和10月模拟区域PM2.5和O3模拟值和观测值的比较(基准是美国环保署EPA(2007)的建议)

  • Table2 Comparison of simulated and observed PM2.5 and O3 values in January, April, July and October in 2020 (The benchmarks are suggested by EPA (2007) )

  • 注:1 ppb=1×10-9;1)表示超过标准值.

  • 图2展示了PM2.5日均预测质量浓度和O3小时预测质量浓度与观测质量浓度的比较,可以看出,唐山地区的模拟与观测吻合度高。PM2.5在4月的吻合度最高,7月整体高估,1月和10月在月初和月末的5 d准确度较低。O3在4月和7月模拟较为准确,1月和10月有一定高估,O3在峰值时的高估较多。偏差的原因可能是排放清单的差异,尤其是1月末的几天,受疫情防控带来的人为排放变化的影响,但总体来说模型较为可靠。

  • 2.2 不同行业对于唐山市PM2.5污染贡献

  • 图3展示了2020年1、4、7和10月不同行业产生的PM2.5在12 km区域内的空间分布。由于生物源产生的PM2.5极低(小于0.1%),在这里可忽略不计。总体来说,工业源对唐山市PM2.5贡献最大,主要集中在辽宁省。而能源和居民源的贡献主要集中在山东、河南以及河北省南部地区。从季节上来看,PM2.5质量浓度在冬季1月浓度最高,约50~100 μg/m3,夏季7月质量浓度最低,约10~30 μg/m3,仅有辽宁省部分地区存在高浓度PM2.5。所有人为源均在冬季1月产生的PM2.5最高,夏季最低。工业源产生的PM2.5质量浓度在冬季约60~100 μg/m3,高浓度区域集中在辽宁省,对唐山市的工业源贡献约20~40 μg/m3。春夏季工业源产生的PM2.5仅在辽宁省东南部区域浓度较高,其他区域约10 μg/m3。能源产生的PM2.5在冬季约5~20 μg/m3,集中在黑龙江和辽宁北部地区以及河北南部、山东和河南北部地区,约20 μg/m3,而在唐山市约10 μg/m3。在春夏季能源产生的PM2.5主要集中在南部山东、河南、安徽和江苏等省份,质量浓度不到5 μg/m3。居民源在冬季产生PM2.5集中在河北南部、山东和河南省,约20~50 μg/m3,春夏季低于10 μg/m3,而秋季约20 μg/m3。交通源分布较为平均,主要是在交通干线上的PM2.5排放较多,整体来说依然是秋冬季PM2.5较高,夏季最低。农业源产生的PM2.5在12 km区域内分布更为平均,在冬季整体大约为8 μg/m3,春夏季大约为3 μg/m3

  • 图2 2020年1月(a、e)、4月(b、f)、7月(c、g)和10月(d、h)PM2.5(a、b、c、d)和O3(e、f、g、h)质量浓度观测值与预测值对照时间序列(单位:μg/m3

  • Fig.2 Time series of (a, b, c, d) PM2.5 and O3 mass concentrations observations versus predicted values in (a, e) January, (b, f) April, (c, g) July, and (d, h) October in 2020 (Units:μg/m3)

  • 表3为2020年1、4、7和10月各行业对唐山市PM2.5月均质量浓度的贡献。总的来说,工业源的贡献最大,约占45%,其次是居民源约16%,交通和能源在不同季节贡献不同。贡献最小的人为源是农业源约占9%。生物源贡献约为0.1%,可忽略不计。不同行业在不同季节的贡献不同,但变化不大。工业源在夏季7月贡献最大,达51%; 而交通源和农业源在夏季贡献最低,约6%和8%。交通源在春季占比最高,约占16%,能源和居民源在春季占比最低,分别为10%和15%。冬季1月工业源贡献略微下降约39%,而能源、居民源和农业源的贡献有所上升,在所有季节里占比最高,约17%、19%和17%。这是由于冬季燃气和燃煤供暖,能源和居民源占比有所提升。在唐山市冬季PM2.5污染加重的过程中,居民源、农业源和能源的贡献也不断升高,对冬季PM2.5重污染起了决定性作用。

  • 表3 2020年各污染源不同季节对唐山市PM2.5贡献

  • Table3 Contribution of each source to PM2.5 in different seasons in Tangshan in 2020

  • 图3 2020年12 km范围内不同季节不同人为源排放产生的PM2.5空间分布(单位:μg/m3

  • Fig.3 Spatial distribution of PM2.5 from different anthropogenic sources in different seasons within 12 km in 2020 (units:μg/m3)

  • 图4展示了2020年1、4、7和10月不同行业产生的PM2.5日均质量浓度。总的来说,各行业产生的PM2.5质量浓度变化与总PM2.5质量浓度变化保持一致。冬季1月工业源贡献PM2.5的质量浓度约8~60 μg/m3,夏季7月质量浓度约4~25 μg/m3。这是唐山集中的重工业,如钢铁工业的大量排放造成的。从季节性变化来看,SOA在夏季7月占比最大,冬季1月占比最小。能源贡献在冬季1月最大,4月较小。交通源的贡献在春季4月较大,夏季7月较小。从日均变化来看,冬季1月存在PM2.5质量浓度升高产生的峰值(如1月15日)和PM2.5降低产生的低值(如1月8日),而不同污染源在1月峰值和低值时对PM2.5的贡献差别不大。但在4月和10月,不同污染源在峰值和低值对PM2.5的贡献就有所差别。例如10月4日属于PM2.5低值时段,PM2.5质量浓度约为5 μg/m3,工业源贡献约为3 μg/m3,其他所有源的贡献总量小于2 μg/m3。而10月24日属于PM2.5峰值时段,PM2.5质量浓度约105 μg/m3,工业源贡献约50 μg/m3,农业源和能源约10 μg/m3,贡献占比相较于10月4日有很大不同。在夏季7月,无论PM2.5峰值与低值,SOA都占有一定的比例且变化不大。因此唐山不仅要控制工业排放,还要控制能源、交通和居民源的排放以有效减少PM2.5峰值的出现。

  • 图4 2020年不同季节各污染源对唐山市日均PM2.5质量浓度贡献(单位:μg/m3

  • Fig.4 Contribution of each pollution source to PM2.5 mass concentrations in different seasons in Tangshan in 2020 (Units:μg/m3)

  • 2.3 不同行业对唐山市O3污染贡献

  • 图5展示了2020年1、4、7和10月不同行业产生的O3在12 km区域内的空间分布。总体来说,华北平原O3背景值超过总浓度的一半,且内蒙古地区的背景值相对较高,唐山市的背景值约30~50 ppb。非背景值中,工业源贡献最大,主要集中在河北南部、山西、山东、河南、安徽和辽宁省等区域内。其次贡献较大的是能源和交通源,分别主要集中在山西和河北省北部地区。从季节上来看,O3在夏季7月体积浓度最高,约50~80 ppb,冬季1月体积浓度最低,约20~40 ppb。O3背景值在春季4月浓度最高,约50 ppb,其次是秋季10月,在冬季1月最低,约20~40 ppb。工业源对O3的贡献在夏季最高,辽宁中部、河北南部和山西省等区域体积浓度约15~20 ppb,其他地区约5~10 ppb,在春秋冬季的贡献约5~10 ppb,唐山地区的低于5 ppb。能源产生的O3在夏季最高,约5~15 ppb,高值集中在山西省南部,冬季最低,在唐山区域甚至约为0 ppb。居民源的贡献在全年较为平均,冬季产生相对较多,约2~4 ppb,集中在河北南部、山西以及河南省北部。交通源在夏季产生O3体积浓度较高,主要集中在河北省内及其他交通干线,约5~10 ppb,在冬季O3最低,主要集中在陕西省,在唐山低于1 ppb。农业源贡献的O3在四个季节变化不大,均低于2 ppb。生物源贡献的O3在夏季最多,约2~5 ppb,冬季可忽略不计。

  • 图5 2020年12 km范围内不同季节不同人为源排放产生的O3体积浓度的空间分布(单位:ppb)

  • Fig.5 Spatial distribution of O3 volume concentration from different anthropogenic sources in different seasons within 12km in 2020 (Units:ppb)

  • 图6为2020年1、4、7和10月不同行业对于唐山市的日最大8 h O3的贡献(相对于非背景值)及非背景值浓度。总的来说,贡献最大的是工业源约占53%,其次是交通源约占22%,贡献最小的是农业源小于1%。不同行业的日均贡献有所不同,在1月变化较大,7月变化较小。工业源在冬季1月贡献最高,约50%~88%,其次是居民源和交通源,约贡献8%~26%和4%~20%,能源在1月5日约贡献5%,其余均低于2%。其他人为源及生物源贡献均低于1%可忽略不计。非背景值浓度在冬季1月均低于16 ppb,在非背景值低于1 ppb时,工业源占比超过70%。春季4月和秋季10月较为相近,工业源和居民源的贡献有所降低,分别约占40%~70%和3%~13%,交通源贡献相对于冬季有所上升,约占15%~35%。春季4月能源的贡献随非背景值的升高而升高,在4月中旬和4月末非背景值达50~70 ppb时,能源占比达20%~25%。在秋季10月能源有约6天占比约10%~20%。所以在春秋季,能源排放的上升是O3升高的主要因素。相比于其他季节,工业源在夏季7月占比最低,约40%~50%,交通源和生物源在7月占比最高,约30%~40%和8%~20%。居民源和能源在夏季占比最低,约占2%~5%。夏季非背景值呈动态变化,最高可达70 ppb,最低只有3 ppb。所以随着唐山市夏季O3污染加重,交通源和生物源的占比上升,这意味着他们对夏季高O3污染起了决定性作用。O3主要受NOx和VOCs控制,由于夏季工业生产强度降低,而交通源产生的NOx和VOCs受夏季气温、风速和氧化率之间的影响合成更多的O3。在冬季,居民采暖排放的臭氧前体物使居民源上升,同时冬季工业活动会大量排放NOx和VOCs使工业源贡献上升。所以控制夏季交通源和生物源的排放是控制唐山市夏季高浓度O3的关键。

  • 2.4 不同污染情景下不同行业对唐山市PM2.5和O3的贡献

  • 不同的气象条件和人为源排放会导致不同的污染情景,不同的污染情景下各污染源对PM2.5和O3的贡献有所不同。因此,我们比较了不同污染情景下PM2.5和O3的质量浓度和行业贡献。根据国家环境空气质量标准中O3和PM2.5污染的二级标准(MDA8 O3质量浓度大于160 μg/m3,24 h平均PM2.5质量浓度大于75 μg/m3),不同污染情景下的具体污染物浓度见表4,其中不同月份在不同污染情景下的天数占比见表5。春季的PM2.5和O3污染天数最少,冬季的PM2.5污染最严重,高PM2.5且低O3的情景集中在秋、冬季,而低PM2.5且高O3的情景集中在夏季(董莹等,2021)。

  • 表4 不同污染情景定义下的污染物浓度

  • Table4 Pollutant concentrations under different pollution scenario definitions

  • 表5 不同月份在不同污染情景下的天数占比

  • Table5 Proportion of days in different months under the pollution scenario

  • 图7展示了2020年不同污染情景下唐山市24 h平均PM2.5和MDA8 O3质量浓度及不同行业对其贡献的百分比。污染时段的PM2.5和O3质量浓度明显高于非污染时段,EP1情景下PM2.5质量浓度(90 μg/m3)和O3质量浓度(210 μg/m3)约为Non-EP情景下对应污染物的2倍。EP2下PM2.5质量浓度高于EP1情景,约115 μg/m3,但O3质量浓度低于Non-EP情景,约55 μg/m3。EP3下O3质量浓度略低于EP1情景质量浓度,约190 μg/m3,PM2.5质量浓度高于Non-EP情景,约60 μg/m3。在所有污染情景中,工业源是唐山市PM2.5和O3的主要来源,但其占比在不同情景和不同污染物中略有不同。

  • 图6 2020年不同季节各污染源对唐山市MDA8 O3的贡献

  • Fig.6 Contribution of various pollution sources to MDA8 O3 in Tangshan City in different seasons in 2020

  • 相比于Non-EP情景,EP1情景下工业源对PM2.5的贡献约占非背景值的45%,增加了5%,SOA贡献增加了约5%,交通源贡献约占10%,减少了约5%,农业源贡献减少了约3%,其他污染源变化不大。EP2相比于Non-EP情景能源和居民源贡献略有增加,约2%,交通源贡献减少了约3%。高PM2.5浓度的EP1相比低PM2.5浓度的EP3,工业源贡献略减少3%,交通源贡献略增加2%。EP2相比Non-EP,能源和居民源贡献略增加2%,交通源贡献略减少3%。所以导致PM2.5重污染的主要因素是工业源、能源、居民源和SOA的升高。

  • 图7 2020年各污染源在不同污染情景下对唐山市PM2.5和O3的贡献(EP1表示PM2.5和O3均污染情景,EP2表示仅PM2.5污染情景,EP3表示仅O3污染情景,Non-EP表示PM2.5和O3均不污染情景)

  • Fig.7 Contribution of each source to PM2.5 and O3 in Tangshan in 2020 under different pollution scenarios (EP1 indicates both PM2.5 and O3 pollution scenarios, EP2 indicates PM2.5 pollution only scenario, EP3 indicates O3 pollution only scenario, and Non-EP indicates both PM2.5 and O3 non-pollution scenario)

  • O3在EP1情景下工业源约占非背景值的50%,相比于Non-EP降低了5%,能源贡献了约17%,比Non-EP约增加了10%,交通源贡献了约23%,减少了约7%,其他污染源贡献变化不大。EP3情景下交通源约贡献35%,相比于Non-EP约增加约5%,能源贡献约增加3%,工业源贡献约降低8%。O3浓度低的EP2情景,工业源占比最大,约占56%,相比于O3浓度高的EP1约增加了10%,能源占比比EP1低约8%,生物源相对于EP1也略有降低,约2%,但居民源相比于EP1有所升高,约3%。Non-EP相比于EP3,工业源占比最大,减少约8%,能源、交通、生物源均略降低,分别约3%、4%、2%。所以导致O3重污染的主要因素是能源、交通源和生物源的升高。

  • 对唐山市PM2.5贡献较大的依次是工业源、居民源和能源,对O3贡献较大的依次是工业源、交通源和能源。所以综上所述,要实现唐山市PM2.5和O3的协同控制,首先需要减少当地的工业和能源排放。其次,控制能源排放可以有效地减少PM2.5和O3重污染事件的发生。

  • 3 讨论和结论

  • 本研究量化了2020年1、4、7和10月不同行业源对唐山市PM2.5和O3浓度的贡献。不同行业在不同的季节对不同污染物的贡献有一定差异。工业源对唐山市PM2.5的贡献最大,约占45%,其次是居民源约占16%。工业源在夏季贡献最高,达51%,交通源在春季贡献最高,约占16%。冬季1月能源、居民源和农业源的贡献有所上升,在全年占比最高,分别约17%、19%和11%。O3的背景值约占一半以上,4月最高。在非背景值中,各污染源对唐山市O3贡献最大的是工业源,约占53%,其次是交通源约占22%。工业源和居民源在冬季1月贡献最高,达67%和17%。生物源、交通源和能源的贡献在夏季7月有所上升,在全年占比最高,分别约10%、27%和20%。在不同污染情景下对唐山市PM2.5和O3的来源进行比较发现,可以通过减少工业源和居民源的排放来控制唐山市PM2.5浓度,同时可以通过减少工业源和交通源的排放来控制高浓度的O3。工业源上加强对行业排放控制技术的研发和推广应用可以有效控制PM2.5和O3。例如,研发更高效的燃烧技术、改进工业过程以减少排放,并提高废气处理设备的效率等。居民源可以通过推广清洁能源和减少固体燃料的使用来减少废气排放,而交通源可以通过改善交通运输系统和推广新能源汽车来减少车辆尾气排放。为实现唐山市PM2.5和O3的协同控制,需要控制工业源和能源的排放,从而减少重污染事件的发生。这项研究为设计未来的地方减排政策提供了依据,以有效控制唐山市和华北平原其他城市的大气污染。

  • 参考文献

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